硅中场致光整流效应的研究

硅中场致光整流效应的研究

韩焕鹏1，张晓婷2

1 中国电子科技集团公司第四十六所半导体材料事业部，天津 （300220）

2 吉林大学，长春（130012）

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摘 要：本文简要介绍了光整流效应的产生、发展、应用情况以及光整流的基本理论。推导了硅中的光整流效应，并通过观测Si/Al肖特基势垒受光照时产生的光生电压与光波偏振方向和晶向的变化关系的实验, 发现了光生电压的各向异性规律, 并确定这是由于内建电场的存在使晶体对称性被破坏, 产生二阶非线性效应的光整流, 光整流产生的直流电场又与内建电场相互作用的结果。

关键词：电场诱导，光整流效应，光生电压

1 光整流效应产生、发展和应用

1962年，Armstrong 等人首先理论上预见到光整流效应[1]。同年Bass 等人在实验上观察到这一现象[2]。他们使用KDP 和KD P 晶体，在垂直晶体光轴的晶体表面上安装电极，

＊

用Q 开关红宝石激光束照射，结果在电极两端测量出大约几百微伏的直流电压。1968年，Brienza 等人用重复频率为275MHz 的铷玻璃锁模激光脉冲和LiNbO 3、KDP 晶体进行了皮秒10-12s 脉冲的光整流实验，他们用光谱分析仪在275MHz 的许多高次谐波(直到大约9GHz) 频率上都观测到了整流信号。1977年，Morris 和Shen [3]建议用皮秒脉冲光整流来产生毫米波和远红外波，并指出为增强某一频率分量而应采用的相位匹配方法。同年，Yang 等人用这个方法获得了频率直到400GHz 的相位匹配辐射。以后人们陆续开展了关于这个效应的皮秒时间范围的研究。

需要指出的是，光整流效应的物理机制并不只是反电光效应。1972年，Auston 等人证实：在热释电晶体中，能产生整流电极化强度的物理机制，除了反电光效应之外，还有热释电效应和激发态偶极子效应。后两个效应所产生的整流电极化强度P 可以用下面的方程式描述，即

∂P 1α∂P 3(1−η) 2∆µ +P =I (t ) +() I (t ′) d t ′ (1-1) ∫∂t τ=ωτ−∞C ν∂t

上式中，τ是上能级弛豫时间；α是线性吸收常数；C ν是比热；(

t

∂P 3

是热电系数； I (t ) ∂t

是光强；∆µ是激发态和基态的偶极矩差；η是辐射量子效率。方程式右边第一项代表激发态偶极子效应，第二项代表热释电效应。在掺铜LiTaO 3晶体中，通过这两个效应来测量皮秒脉冲的光整流信号，发现这两个效应比同一材料中的反电光效应要强的多。直接测量整流电压，得到脉冲宽度大约8 ps(由光脉冲宽度决定) 、幅度大约300V 的输出。后来有人利用这种热释电效应制成了响应速度大约500ps 的快速光探测器。人们注意到[4]，光整流效应以它固有的高速响应特性，可望在高速光探测和超短电脉冲产生方面获得某些应用。1989年Rosencher 等人[5]首次报道了合成物多量子阱中由于内部亚能级跃迁引起的光整流实验，他们的工作为量子阱级联探测器奠定了基础。二十世纪九十年代，关于皮秒以及亚皮秒远红外瞬态光整流的产生和探测已经开创了利用天线结构和光导介质耦合的新的研究，很多人的实验证明了红外产生过程可以解释为随时间变化电流的赫兹辐射[6

、7]

。1994年Jacob 结合半导

体中的能带结构和电子轨道理论[8]，提出当半导体在吸收边之上被激发时就会在光整流信号增强同时也会产生THz 辐射，这个信号的大小和时间特性都与禁带内的弛豫过程相接近。当入射光子的能量超过半导体的禁带宽度时，就会出现一个较强的低频信号－即光整流信号。这个信号包含载流子激发的虚部和实部两部分，虚部与实部相比很小，而且虚部是瞬态的，实部与价带中的选择激发有关，它的时间依赖关系与价带的扫描速率有关，尽管实部不是瞬时的，但是实际的激发也只能发生在100fs 范围内，这个时间范围就足以产生一个有效的THz 信号，这已经被很多的实验所证实。Saeta 分析了闪锌矿半导体中与THz 辐射有关的光整流效应[9]，2002年，Kadlec 首次探测到了金属表面由光整流引起的THz 辐射[10]。他们探测到由于光整流引起的金属表面自由传输的THz 辐射激发, 观察到的THz 暂态现象是通过非线性电极化过程在强脉冲光的光激发和一个200V/cm峰值电场作用下的金和银表面上产生的，这个发现打开了一个研究金属表面非线性现象的新途径，也能用于开发新的THz 发射器[11]。现在人们对光整流的研究不只局限于THz 辐射上，还在多个领域开展了广泛的研究。例如研究相互作用粒子由于浓缩引起的光整流在防倒转的棘齿中的摆动[12], 得出结论，相互作用粒子的跃迁服从与一个外部加在防倒转的棘齿的不对称的衬底上的低频电流。通过一个非线性Fok- ker-pland方程和数值模拟来研究，随着粒子浓度的增加，棘齿中的电流随温度的变化或者增大或者减小，在低温条件下，相互作吸引的粒子能随机的浓缩，破坏了衬底的基本平移对称性，并与驱动振幅有关，浓缩结果下降到0或者处于在浓缩密度之上时粒子的速率是饱和的，后者产生一个非常有效的光整流机制。近年来，THz 技术已经引起人们广泛的关注，物质的THz 光谱（包括发射、反射和透射）包含有丰富的物理和化学信息，在物体成像、环境监测、医疗诊断、射电天文、宽带移动通讯和卫星通讯等方面具有重大的科学价值和广阔的应用前景，而光整流作为研究THz 的有效手段，也必将引起人们越来越多的关注。

2 光整流的基本理论

2.1 平行板电容器模型

先考虑一个高度理想的特殊情况来说明光整流现象。取一个平行板电容器，其中充满KDP ，并令Z 轴(光轴) 垂直于电容器板，又假定频率为ω的光波在xy 平面内传播。为使问题简化起见，不考虑衍射效应，又认为光波完全充满这一块与电容器板不接触的非线性介质内，同时还忽略非线性效应对光波传播的影响。 现令光波电场的空间变化部分为:

K ωK K K

E =E 0a exp(i n s ⋅r ) (2.1-1)

c

K L

式中，E 0为波的振幅；a 为沿光波的偏振方向的单位矢量；n 为折射率；s 为波的传播方向

K K K ∗K K (2) 2(2)

P 0=2ε0χ(ω, −ω) :E E =2ε0|E 0|χ(ω, −ω) :a a (2.1-2)

K L K L

因为按假定s 在xy 平面内，因而当a 垂直于s 和光轴z 所组成的平面时，a 在xy 平面内，

是寻常光，有a x ≠0, a y ≠0, a z =0。对非常光来说，a x =0, a y =0, a z ≠0。由非线性光学可知，KDP 晶体的χ

(2)

的单位矢量。二阶非线性效应产生的直流分量为:

只有χµαβ(ω, −ω) 中三个指标都不相同的元素才不为零。如对平

(2)

常光和非常光分别按(2.1-2)式展开，不难得到不论是寻常光还是非常光P 0x 和P 0y 皆为零，

但对P 0z 两者不相同，对非常光P 0z 也为零，而对寻常光来说，

(2) (2)

P 0z =2ε0|E 0|2[χzxy (ω, −ω) a x a y +χzyx (ω, −ω) a y a x ]

=4ε0|E 0|χ

2

(2)

zxy (ω, −ω) a x a y

(2.1-3)

这表示在z 方向有一个恒定的极化强度分量P 0z 。假定波的传播方向s 与晶轴z 之间的夹角为θ，则有

a x =−sin θ, a y =cos θ (2.1-4) 代入(2.1-3)式便有 P 0z =2ε0|E 0|

2

(2) χzxy (ω, −ω) sin 2θ (2.1-5)

K

由此可见，对寻常光而言，在被光波所占有的区域内，有一个恒定的极化强度P 0z ，其方向与寻常光的偏振方向相垂直，而在该区域的外部，不存在恒定的极化强度。需要指出的是，由于电极化率张量具有完全对易性和时间反演对称性，即有

(2) (2) (2) (2)

χµαβ(ω, −ω) =χβαµ(ω, 0) =χαβµ(ω, 0) =χβαµ(−ω, 0) (2.1-6)

(2)

且注意到χ张量χ

(2)

(ω, 0) 是描述电光效应的，它的元素可与电光张量元素相联系，所以电极化率

(ω, −ω) 的元素也可以用电光张量元素来表示。

2.2 振荡干涉模型

Petrov在2000年首次研究了软铋矿系列的光折变晶体中的空间电荷波的光整流效应[13]，他们认为，空间电荷波电场的空间光整流效应导致一个时间上的振荡，可达到50-60V ／cm 的空间齐次域量级，考虑到转移电流S 所起到的重要作用，他们得到了一个理论和实验吻合很好的模型。在他们工作的基础上，陆续有人进行这方面的研究[14,15]。 Petrov在2004年又采用振荡干涉模型分析了InP: Fe晶体的空间电荷的光整流效应

［16］

，他们的实验装置图如图1

所示。照射到晶体上的是两束相干光，一束是Nd:YAG 激光，波长λ=1064nm ，另外一束是用频率为Ω振幅由调制角θ所调制的与激光相干的光，A R exp (i θcos (Ωt ))和A S 。

图1 InP:Fe晶体的空间电荷的光整流效应实验装置图

在θ

W (x , t )=W 0[1+m l cos (Kx +θcos Ωt )]

11

≈W 0+W 0m l cos Kx −W 0m l θsin (Kx +Ω)−W 0m l sin (Kx −Ωt ) (2.2-1)

22

这里W 0是平均光强度，m l 是两束光的比率，K =2πΛ是光栅常数为Λ的波数。入射光可

以引起光生电荷和空间电荷的光栅信息，强度模式的静态部分W 0m l cos Kx 导致了一个标准

的空间电荷光栅，动态部分由方程(2.2-1)中的最后两项给出，导致了两个空间电荷光栅沿相反的方向传输。空间电荷波的谐振激发引起空间电荷波的一个当K 和Ω在K W 和ΩW 的本征模，空间电荷波的光整流效应是与电流中的二阶非线性极化率有关的，对于不考虑扩散的空间电荷密度有如下的表达式：

J (x , t )=e µn (x , t )[E 0+E (x , t )] (2.2-2)

其中µ是载流子迁移率，n (x , t )是载流子密度（包括光激发载流子），E 0是外加电场， E (x , t )是空间电荷电场，它忽略了n (x , t )和E (x , t )与下列因子成比例的两项，

{exp [i (Kx +Ωt )]+exp (iKx )+c . c }作为结果，乘积n (x , t )E (x , t )中包含两部分，其中{exp [i (Kx +Ωt )]exp (−ikx )}是描述部分空间电荷光整流项，而{exp [i (Kx +Ωt )]exp (−ikx +Ωt )}是描述全部光整流项。当m ≤1, θ≤1时，光整流最简单

的情况也就是由于空间电荷波激发的直流电流的变化可写为

[18]

：

⎤⎫m 2m 2Q 2⎡11⎪

12J 0(ω)=−+−−⎢2222⎥⎬

1+q ⎨21q 81q ++⎪⎣1−ωd +d Q 1+ωd +d Q ⎦⎪⎭⎩

σE 0⎧⎪

(2.2-3)

σ是照到晶体上的平均传导率，E 0=U 0L ，U ０表示外加电压，L 表示电极条之间的距离。

Q 表示与预期的外加电场相比的晶体中的外加电场的减小量。1+q =部的真实场，m =m e ⎛⎜1−

E 0

E int

，E int 是晶体内

σd

⎝

⎞，σ是暗电导率，ω=Ωτ，τ是麦克斯韦弛豫时间，

d M M ⎟⎠

d =

K τµE 0

1+q )，τ是载流子寿命。而Q 为下面的形式：

E 01E (1+q )Q −1=+D ++b 1+q E q d E 0

(2.2-4)

E D =K D

是扩散系数为D 的扩散场，E q =eN A 0K 是电荷e 的饱和场，N A 是捕获浓度，

ε是介电常数，(2.2-3)式中的Q 表示直流电流在谐振点（直流电流最小值处）的相对变化，

222

与m θQ 成比例。通过计算得到，变化电流密度的振幅为：

2ωσθm ωdE +0

×J 1(ω)=

22

⎡(1+q )1+q +q ω2

1

2

22⎛d ⎞d ⎞−+++⎛ωω(1d )(1d )⎜⎟⎜⎢⎥⎢⎟

⎤⎡

⎣

这就是空间电荷波的光整流。

⎝

⎠⎦⎣

⎝

⎤

⎠⎥⎦

2

(2.2-5)

3 硅中电场诱导的光整流效应

在外加电场的作用下，硅的反演对称中心消失，会使硅的对称性降低，能够发现，当沿

−

[110]方向加电场时，硅的对称性从O h 降为C ２V 。新的主轴坐标由原来的[100]、[010]和[001]

变为[001]、[110]和[110]，如图2。

−

y ′

［110］ −

图2无外加电场以及在[110]方向电场

作用下硅的主轴坐标系

−

E

图3 样品示意图

实验中，设外加电场的方向沿[110]，光波的入射方向沿[001]，如果有光电流产生，则用锁相放大器在两个相对的(110)面就能探测到电信号。如图3所示。在该外加电场的作用下，Si 晶体有了等效二阶非线性极化率．当光波沿某一方向入射时，由于二阶极化率的存在，必然会沿外加电场方向产生光整流现象。

在图1中，E ０是光波电场振幅，把光波电场分别向新的主轴坐标系投影，得到：

⎧E x ′(ω)=E 0(ω)sin θcos ϕ

⎪

⎨E y ′(ω)=E 0(ω)sin θsin ϕ (3-1) ⎪E (ω)=E (ω)cos θ

z ′0⎩

硅的对称性降为C 2V ，其等效的二阶极化率张量的形式为： 当外加电场的方向沿[110]时，

−

χ(2), eff

⎡0⎢=⎢0⎢χz ′x ′x ′⎣

0000

00

χx ′z ′x ′

00

χx ′x ′z ′00⎤

00

χy ′y ′z ′

χy ′z ′y ′

χz ′y ′y ′

［19］

χz ′z ′z ′

：

⎥

00⎥ (3-2) 00⎥⎦

C 2V 的晶体倍频系数为

d eff

⎡0

=⎢⎢0⎢⎣d 15

0d 2400d 33

0d 240d 1500

0⎤

1

0⎥ (其中d eff =χ(2), eff ) (3-3) ⎥20⎥⎦

⎤⎡E 2x ′(ω)

⎥⎢2

E (ω) ′y ⎥0⎤⎢2⎥⎢E z ′(ω) ⎥0⎥⎢⎥ (3-4) ⎢2E y ′(ω) E z ′(ω) ⎥0⎥⎦⎢2E (ω) E (ω) ⎥

x ′

⎥⎢z ′

2E (ω) E (ω) ⎥⎢y ′⎦⎣x ′

可知由于直流电场诱导的光整流极化强度为：

⎡P x (′2) (0) ⎤⎡0

⎢(2) ⎥⎢0P (0) 4ε=′0⎢⎥⎢y

(2) ⎢P z ′(0) ⎥⎢⎣d 15⎦⎣

0d 2400d 33

0d 240d 1500

则P x ′(0)=8d 15E z ′(ω)E x ′(ω)

(2)

P y ′(0)=8d 24E y ′(ω)E z ′(ω) (3-5)

(2)

P z ′(0)=4d 15E x ′+4d 24E y ′+4d 33E z ′

(2)

2

2

2

总的光整流：

(P )=(P (ω))+(P (ω))

(2)

2

(2)

2

(2)

2

0x ′y ′

()+⎛⎜P z ′2(ω)⎞⎟ (3-6) ⎝⎠

2

下面就结合实验中所采用的样品的形状具体讨论。

4 硅中电场诱导的光整流产生的探测

4.1 测量系统及原理

如图4所示，我们所使用的是波长为1.3µm的InGaAsP 半导体连续光激光器，从激光器出来的连续光被重复频率为140Hz 斩波器所调制，聚光镜头规格为12/0.3。起偏器用于产生线偏振光，1/2波片可以改变线偏振光的偏振方向而不改变其光强。实验中所用样品为本征硅材料，上下蒸Al 电极构成平面型MSM 结构。硅样品长10mm, 宽4mm, 高0.4mm ，切割方向如图5所示。

图5 实验样品及分析中采用的坐标系

实验中使光分别沿[001]和[110]方向垂直入射。由于1/2波片只改变线偏振光的偏振方向而不改变光强，因此旋转1/2波片时就相当于改变入射光的偏振方向。

4.2 测量结果及讨论

(1) 当光沿[110]方向入射时，在两个相对的[001]面测得的光电压与入射光的偏振关系曲线如

图6所示。

图6 当光沿[110]方向入射时，光生电压随偏振方向的变化。

其中曲线A 为光照射在样品上部Al/Si界面处，曲线B 为光照射在样品下部 Al/Si交界面处。

图6中的实线为拟和曲线，对曲线A 为：

(300. 11±4. 47) +(38. 07±7. 9) sin (θ) 对曲线B 为：

(266. 78±4. 84) −(57. 81±8. 5) sin (θ)

(2)当光沿[001]方向垂直入射时，光生电压随偏振的变化如图7所示。 其中曲线A 为：

(183. 00±7. 05) +(112. 00±13. 23) sin (θ) 对曲线B 为：

222

(145. 67±2. 73) −(31. 89±4. 80) sin 2(θ)

从图6和图7可以看出，实验数据点与拟和曲线相比都往左偏移一部分，这是由于我们使用的激光器波长与1/2波片的适用波长并不完全一致所造成的系统误差(1/2波片适用波长为1.3µm,而激光器波长为1.32µm）。

图7 当光沿[001]方向入射，光生电压随偏振方向的变化。

其中曲线A 为光照射在样品上部Al/Si界面处，曲线B 为光照射在样品下部 Al/Si交界面处。

对实验中所采取的样品，内建电场方向为[10]，根据群论可知和前面的讨论，这时

Si 的对称性降为C 2v 。

(1) 当光从[110]方向入射时，光波电场可写为

K

ˆ+E 0(ω) sin θz ˆ (4-1) E (ω) =E 0(ω) cos θx

θ 是偏振方向与轴之间的夹角。可得沿[10]方向两个相对的(001)的光整流的极化强度

P 0z 为：

⎡⎤E 2x (ω)

⎢⎥2

E () ωy ⎥χ16⎤⎢2⎢⎥E z (ω) ⎥χ26⎥⎢⎥ ⎢2E y (ω) E z (ω) ⎥⎥χ36⎦⎢

2E z (ω) E x (ω) ⎥⎢⎥2E () E () ωω⎢⎥y ⎣x ⎦

⎡P x (2) (0) ⎤⎡χ11

⎢(2) ⎥⎢χP (0) 2=εy 0⎢⎥⎢21⎢P z (2) (0) ⎥⎢⎣χ31⎣⎦

χ12

χ22χ32χ13χ23χ33χ14χ24χ34χ15χ25χ35

(2)

P 0z (0)=∑χzij E i (ω) E ∗j (ω)

ij

2

=χzxx E 2x (ω) +χzzz E z (ω)

(4-2)

2

2

=χzxx E (ω) cos θ+χzzz E (ω) sin θ=c 1sin 2θ+c 2

这里已设 c 1=E 0(ω)(χzzz −χzxx ) , c 2=E 0(ω) χzxx

这与图6的情况相符，图6中由于曲线A 和曲线B 的内建电场方向相反，当光整流与某一内建电场相互作用的结果使内建电场增强时，必然使另一方向相反的内建电场减弱。因此曲线 A 和曲线B 的极大值和极小值正好反过来了。这也是光整流存在的又一证明。 (2) 对于图7的情况，这时光沿[001]方向入射，光波电场可以写为

2

2

2

2

K

ˆ+E 0(ω) sin θz ˆ (4-3) E (ω) =E 0(ω) cos θy

θ 是偏振方向与[110]轴之间的夹角。同理沿[10]方向两个相对的(10) 的光整流的极化

强度P 0z 为：

⎡⎤E 2x (ω)

⎢⎥2

E () ωy ⎥⎤⎢2⎢⎥ E z (ω) ⎥

⎥⎢2E (ω) E (ω) ⎥⎢⎥y z ⎥⎦⎢2E (ω) E (ω) ⎥

z x

⎢⎥⎢⎣2E x (ω) E y (ω) ⎥⎦

⎡P x (2) (0) ⎤

⎢(2) ⎥

⎢P y (0) ⎥=2ε0⎢P z (2) (0) ⎥⎣⎦

⎡χ11

⎢χ⎢21⎢⎣χ31

χ12

χ22χ32χ13χ23χ33χ14χ24χ34χ15χ25χ35χ16χ26χ36

(2)

P 0z =∑χzij E i (ω) E ∗j (ω)

ij

2

=χzyy E y (ω) +χzzz E z 2(ω)

2=χzyy E 02(ω) cos 2θ+χzzz E 0(ω) sin 2θ

(4-4)

=c 1sin 2θ+c 2

这里已设 c 1=E 0(ω)(χzzz −χzyy ) , c 2=E 0(ω) χzyy 。这种情况的讨论与上面的完全相同，不再重述。

综上, 我们通过测量光生电压随入射光偏振的变化关系, 得出在有内建电场的情况下Si 中存在二阶非线性光整流的结论. 又根据非线性光学原理可知, 光整流于倍频效应是同时存在的, 这样我们又得到Si 中有内建电场时必然存在倍频吸收的结论。

22

5 结论

通过观测Si/Al肖特基势垒受光照时产生的光生电压与光波偏振方向和晶向的变化关系, 发现了光生电压的各向异性规律, 并确定这是由于内建电场的存在使晶体对称性被破坏, 产生二阶非线性效应的光整流, 光整流产生的直流电场又与内建电场相互作用的结果, 进一步可通过光整流的存在推断倍频吸收的存在.

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The Research of Field-induced Optical-rectification Effect of

Si Material

Han Huanpeng1，Zhang Xiaoting2

1 Department of Semiconductor Material，The 46th Research Instituted of CETC，Tianjin

(300220)

2 Jilin University，Changchun (130012)

Abstract

This article briefly introduces the production, the development, the application as well as the elementary theory of the optical-rectification effect. Simply inferred the optical-rectification effect in the silicon, discovered the optical electric voltage aeolotropic rule through the experiment of observing the relation between the optical electric voltage and the light wave direction of polarization and the orientation of crystal changing when the Si/Al schottky barrier has been illuminated, and confirm the reason is that the existence of self-field destroy the crystal symmetry, produce second-order nonlinear optical-rectification effect, and the direct-current field which has been produced by the optical-rectification effect and the self-field affect mutually.

Keywords ：Field-induced ，Optical-rectification Effect，optical electric voltage

硅中场致光整流效应的研究

韩焕鹏1，张晓婷2

1 中国电子科技集团公司第四十六所半导体材料事业部，天津 （300220）

2 吉林大学，长春（130012）

E-mail ：

摘 要：本文简要介绍了光整流效应的产生、发展、应用情况以及光整流的基本理论。推导了硅中的光整流效应，并通过观测Si/Al肖特基势垒受光照时产生的光生电压与光波偏振方向和晶向的变化关系的实验, 发现了光生电压的各向异性规律, 并确定这是由于内建电场的存在使晶体对称性被破坏, 产生二阶非线性效应的光整流, 光整流产生的直流电场又与内建电场相互作用的结果。

关键词：电场诱导，光整流效应，光生电压

1 光整流效应产生、发展和应用

1962年，Armstrong 等人首先理论上预见到光整流效应[1]。同年Bass 等人在实验上观察到这一现象[2]。他们使用KDP 和KD P 晶体，在垂直晶体光轴的晶体表面上安装电极，

＊

用Q 开关红宝石激光束照射，结果在电极两端测量出大约几百微伏的直流电压。1968年，Brienza 等人用重复频率为275MHz 的铷玻璃锁模激光脉冲和LiNbO 3、KDP 晶体进行了皮秒10-12s 脉冲的光整流实验，他们用光谱分析仪在275MHz 的许多高次谐波(直到大约9GHz) 频率上都观测到了整流信号。1977年，Morris 和Shen [3]建议用皮秒脉冲光整流来产生毫米波和远红外波，并指出为增强某一频率分量而应采用的相位匹配方法。同年，Yang 等人用这个方法获得了频率直到400GHz 的相位匹配辐射。以后人们陆续开展了关于这个效应的皮秒时间范围的研究。

需要指出的是，光整流效应的物理机制并不只是反电光效应。1972年，Auston 等人证实：在热释电晶体中，能产生整流电极化强度的物理机制，除了反电光效应之外，还有热释电效应和激发态偶极子效应。后两个效应所产生的整流电极化强度P 可以用下面的方程式描述，即

∂P 1α∂P 3(1−η) 2∆µ +P =I (t ) +() I (t ′) d t ′ (1-1) ∫∂t τ=ωτ−∞C ν∂t

上式中，τ是上能级弛豫时间；α是线性吸收常数；C ν是比热；(

t

∂P 3

是热电系数； I (t ) ∂t

是光强；∆µ是激发态和基态的偶极矩差；η是辐射量子效率。方程式右边第一项代表激发态偶极子效应，第二项代表热释电效应。在掺铜LiTaO 3晶体中，通过这两个效应来测量皮秒脉冲的光整流信号，发现这两个效应比同一材料中的反电光效应要强的多。直接测量整流电压，得到脉冲宽度大约8 ps(由光脉冲宽度决定) 、幅度大约300V 的输出。后来有人利用这种热释电效应制成了响应速度大约500ps 的快速光探测器。人们注意到[4]，光整流效应以它固有的高速响应特性，可望在高速光探测和超短电脉冲产生方面获得某些应用。1989年Rosencher 等人[5]首次报道了合成物多量子阱中由于内部亚能级跃迁引起的光整流实验，他们的工作为量子阱级联探测器奠定了基础。二十世纪九十年代，关于皮秒以及亚皮秒远红外瞬态光整流的产生和探测已经开创了利用天线结构和光导介质耦合的新的研究，很多人的实验证明了红外产生过程可以解释为随时间变化电流的赫兹辐射[6

、7]

。1994年Jacob 结合半导

体中的能带结构和电子轨道理论[8]，提出当半导体在吸收边之上被激发时就会在光整流信号增强同时也会产生THz 辐射，这个信号的大小和时间特性都与禁带内的弛豫过程相接近。当入射光子的能量超过半导体的禁带宽度时，就会出现一个较强的低频信号－即光整流信号。这个信号包含载流子激发的虚部和实部两部分，虚部与实部相比很小，而且虚部是瞬态的，实部与价带中的选择激发有关，它的时间依赖关系与价带的扫描速率有关，尽管实部不是瞬时的，但是实际的激发也只能发生在100fs 范围内，这个时间范围就足以产生一个有效的THz 信号，这已经被很多的实验所证实。Saeta 分析了闪锌矿半导体中与THz 辐射有关的光整流效应[9]，2002年，Kadlec 首次探测到了金属表面由光整流引起的THz 辐射[10]。他们探测到由于光整流引起的金属表面自由传输的THz 辐射激发, 观察到的THz 暂态现象是通过非线性电极化过程在强脉冲光的光激发和一个200V/cm峰值电场作用下的金和银表面上产生的，这个发现打开了一个研究金属表面非线性现象的新途径，也能用于开发新的THz 发射器[11]。现在人们对光整流的研究不只局限于THz 辐射上，还在多个领域开展了广泛的研究。例如研究相互作用粒子由于浓缩引起的光整流在防倒转的棘齿中的摆动[12], 得出结论，相互作用粒子的跃迁服从与一个外部加在防倒转的棘齿的不对称的衬底上的低频电流。通过一个非线性Fok- ker-pland方程和数值模拟来研究，随着粒子浓度的增加，棘齿中的电流随温度的变化或者增大或者减小，在低温条件下，相互作吸引的粒子能随机的浓缩，破坏了衬底的基本平移对称性，并与驱动振幅有关，浓缩结果下降到0或者处于在浓缩密度之上时粒子的速率是饱和的，后者产生一个非常有效的光整流机制。近年来，THz 技术已经引起人们广泛的关注，物质的THz 光谱（包括发射、反射和透射）包含有丰富的物理和化学信息，在物体成像、环境监测、医疗诊断、射电天文、宽带移动通讯和卫星通讯等方面具有重大的科学价值和广阔的应用前景，而光整流作为研究THz 的有效手段，也必将引起人们越来越多的关注。

2 光整流的基本理论

2.1 平行板电容器模型

先考虑一个高度理想的特殊情况来说明光整流现象。取一个平行板电容器，其中充满KDP ，并令Z 轴(光轴) 垂直于电容器板，又假定频率为ω的光波在xy 平面内传播。为使问题简化起见，不考虑衍射效应，又认为光波完全充满这一块与电容器板不接触的非线性介质内，同时还忽略非线性效应对光波传播的影响。 现令光波电场的空间变化部分为:

K ωK K K

E =E 0a exp(i n s ⋅r ) (2.1-1)

c

K L

式中，E 0为波的振幅；a 为沿光波的偏振方向的单位矢量；n 为折射率；s 为波的传播方向

K K K ∗K K (2) 2(2)

P 0=2ε0χ(ω, −ω) :E E =2ε0|E 0|χ(ω, −ω) :a a (2.1-2)

K L K L

因为按假定s 在xy 平面内，因而当a 垂直于s 和光轴z 所组成的平面时，a 在xy 平面内，

是寻常光，有a x ≠0, a y ≠0, a z =0。对非常光来说，a x =0, a y =0, a z ≠0。由非线性光学可知，KDP 晶体的χ

(2)

的单位矢量。二阶非线性效应产生的直流分量为:

只有χµαβ(ω, −ω) 中三个指标都不相同的元素才不为零。如对平

(2)

常光和非常光分别按(2.1-2)式展开，不难得到不论是寻常光还是非常光P 0x 和P 0y 皆为零，

但对P 0z 两者不相同，对非常光P 0z 也为零，而对寻常光来说，

(2) (2)

P 0z =2ε0|E 0|2[χzxy (ω, −ω) a x a y +χzyx (ω, −ω) a y a x ]

=4ε0|E 0|χ

2

(2)

zxy (ω, −ω) a x a y

(2.1-3)

这表示在z 方向有一个恒定的极化强度分量P 0z 。假定波的传播方向s 与晶轴z 之间的夹角为θ，则有

a x =−sin θ, a y =cos θ (2.1-4) 代入(2.1-3)式便有 P 0z =2ε0|E 0|

2

(2) χzxy (ω, −ω) sin 2θ (2.1-5)

K

由此可见，对寻常光而言，在被光波所占有的区域内，有一个恒定的极化强度P 0z ，其方向与寻常光的偏振方向相垂直，而在该区域的外部，不存在恒定的极化强度。需要指出的是，由于电极化率张量具有完全对易性和时间反演对称性，即有

(2) (2) (2) (2)

χµαβ(ω, −ω) =χβαµ(ω, 0) =χαβµ(ω, 0) =χβαµ(−ω, 0) (2.1-6)

(2)

且注意到χ张量χ

(2)

(ω, 0) 是描述电光效应的，它的元素可与电光张量元素相联系，所以电极化率

(ω, −ω) 的元素也可以用电光张量元素来表示。

2.2 振荡干涉模型

Petrov在2000年首次研究了软铋矿系列的光折变晶体中的空间电荷波的光整流效应[13]，他们认为，空间电荷波电场的空间光整流效应导致一个时间上的振荡，可达到50-60V ／cm 的空间齐次域量级，考虑到转移电流S 所起到的重要作用，他们得到了一个理论和实验吻合很好的模型。在他们工作的基础上，陆续有人进行这方面的研究[14,15]。 Petrov在2004年又采用振荡干涉模型分析了InP: Fe晶体的空间电荷的光整流效应

［16］

，他们的实验装置图如图1

所示。照射到晶体上的是两束相干光，一束是Nd:YAG 激光，波长λ=1064nm ，另外一束是用频率为Ω振幅由调制角θ所调制的与激光相干的光，A R exp (i θcos (Ωt ))和A S 。

图1 InP:Fe晶体的空间电荷的光整流效应实验装置图

在θ

W (x , t )=W 0[1+m l cos (Kx +θcos Ωt )]

11

≈W 0+W 0m l cos Kx −W 0m l θsin (Kx +Ω)−W 0m l sin (Kx −Ωt ) (2.2-1)

22

这里W 0是平均光强度，m l 是两束光的比率，K =2πΛ是光栅常数为Λ的波数。入射光可

以引起光生电荷和空间电荷的光栅信息，强度模式的静态部分W 0m l cos Kx 导致了一个标准

的空间电荷光栅，动态部分由方程(2.2-1)中的最后两项给出，导致了两个空间电荷光栅沿相反的方向传输。空间电荷波的谐振激发引起空间电荷波的一个当K 和Ω在K W 和ΩW 的本征模，空间电荷波的光整流效应是与电流中的二阶非线性极化率有关的，对于不考虑扩散的空间电荷密度有如下的表达式：

J (x , t )=e µn (x , t )[E 0+E (x , t )] (2.2-2)

其中µ是载流子迁移率，n (x , t )是载流子密度（包括光激发载流子），E 0是外加电场， E (x , t )是空间电荷电场，它忽略了n (x , t )和E (x , t )与下列因子成比例的两项，

{exp [i (Kx +Ωt )]+exp (iKx )+c . c }作为结果，乘积n (x , t )E (x , t )中包含两部分，其中{exp [i (Kx +Ωt )]exp (−ikx )}是描述部分空间电荷光整流项，而{exp [i (Kx +Ωt )]exp (−ikx +Ωt )}是描述全部光整流项。当m ≤1, θ≤1时，光整流最简单

的情况也就是由于空间电荷波激发的直流电流的变化可写为

[18]

：

⎤⎫m 2m 2Q 2⎡11⎪

12J 0(ω)=−+−−⎢2222⎥⎬

1+q ⎨21q 81q ++⎪⎣1−ωd +d Q 1+ωd +d Q ⎦⎪⎭⎩

σE 0⎧⎪

(2.2-3)

σ是照到晶体上的平均传导率，E 0=U 0L ，U ０表示外加电压，L 表示电极条之间的距离。

Q 表示与预期的外加电场相比的晶体中的外加电场的减小量。1+q =部的真实场，m =m e ⎛⎜1−

E 0

E int

，E int 是晶体内

σd

⎝

⎞，σ是暗电导率，ω=Ωτ，τ是麦克斯韦弛豫时间，

d M M ⎟⎠

d =

K τµE 0

1+q )，τ是载流子寿命。而Q 为下面的形式：

E 01E (1+q )Q −1=+D ++b 1+q E q d E 0

(2.2-4)

E D =K D

是扩散系数为D 的扩散场，E q =eN A 0K 是电荷e 的饱和场，N A 是捕获浓度，

ε是介电常数，(2.2-3)式中的Q 表示直流电流在谐振点（直流电流最小值处）的相对变化，

222

与m θQ 成比例。通过计算得到，变化电流密度的振幅为：

2ωσθm ωdE +0

×J 1(ω)=

22

⎡(1+q )1+q +q ω2

1

2

22⎛d ⎞d ⎞−+++⎛ωω(1d )(1d )⎜⎟⎜⎢⎥⎢⎟

⎤⎡

⎣

这就是空间电荷波的光整流。

⎝

⎠⎦⎣

⎝

⎤

⎠⎥⎦

2

(2.2-5)

3 硅中电场诱导的光整流效应

在外加电场的作用下，硅的反演对称中心消失，会使硅的对称性降低，能够发现，当沿

−

[110]方向加电场时，硅的对称性从O h 降为C ２V 。新的主轴坐标由原来的[100]、[010]和[001]

变为[001]、[110]和[110]，如图2。

−

y ′

［110］ −

图2无外加电场以及在[110]方向电场

作用下硅的主轴坐标系

−

E

图3 样品示意图

实验中，设外加电场的方向沿[110]，光波的入射方向沿[001]，如果有光电流产生，则用锁相放大器在两个相对的(110)面就能探测到电信号。如图3所示。在该外加电场的作用下，Si 晶体有了等效二阶非线性极化率．当光波沿某一方向入射时，由于二阶极化率的存在，必然会沿外加电场方向产生光整流现象。

在图1中，E ０是光波电场振幅，把光波电场分别向新的主轴坐标系投影，得到：

⎧E x ′(ω)=E 0(ω)sin θcos ϕ

⎪

⎨E y ′(ω)=E 0(ω)sin θsin ϕ (3-1) ⎪E (ω)=E (ω)cos θ

z ′0⎩

硅的对称性降为C 2V ，其等效的二阶极化率张量的形式为： 当外加电场的方向沿[110]时，

−

χ(2), eff

⎡0⎢=⎢0⎢χz ′x ′x ′⎣

0000

00

χx ′z ′x ′

00

χx ′x ′z ′00⎤

00

χy ′y ′z ′

χy ′z ′y ′

χz ′y ′y ′

［19］

χz ′z ′z ′

：

⎥

00⎥ (3-2) 00⎥⎦

C 2V 的晶体倍频系数为

d eff

⎡0

=⎢⎢0⎢⎣d 15

0d 2400d 33

0d 240d 1500

0⎤

1

0⎥ (其中d eff =χ(2), eff ) (3-3) ⎥20⎥⎦

⎤⎡E 2x ′(ω)

⎥⎢2

E (ω) ′y ⎥0⎤⎢2⎥⎢E z ′(ω) ⎥0⎥⎢⎥ (3-4) ⎢2E y ′(ω) E z ′(ω) ⎥0⎥⎦⎢2E (ω) E (ω) ⎥

x ′

⎥⎢z ′

2E (ω) E (ω) ⎥⎢y ′⎦⎣x ′

可知由于直流电场诱导的光整流极化强度为：

⎡P x (′2) (0) ⎤⎡0

⎢(2) ⎥⎢0P (0) 4ε=′0⎢⎥⎢y

(2) ⎢P z ′(0) ⎥⎢⎣d 15⎦⎣

0d 2400d 33

0d 240d 1500

则P x ′(0)=8d 15E z ′(ω)E x ′(ω)

(2)

P y ′(0)=8d 24E y ′(ω)E z ′(ω) (3-5)

(2)

P z ′(0)=4d 15E x ′+4d 24E y ′+4d 33E z ′

(2)

2

2

2

总的光整流：

(P )=(P (ω))+(P (ω))

(2)

2

(2)

2

(2)

2

0x ′y ′

()+⎛⎜P z ′2(ω)⎞⎟ (3-6) ⎝⎠

2

下面就结合实验中所采用的样品的形状具体讨论。

4 硅中电场诱导的光整流产生的探测

4.1 测量系统及原理

如图4所示，我们所使用的是波长为1.3µm的InGaAsP 半导体连续光激光器，从激光器出来的连续光被重复频率为140Hz 斩波器所调制，聚光镜头规格为12/0.3。起偏器用于产生线偏振光，1/2波片可以改变线偏振光的偏振方向而不改变其光强。实验中所用样品为本征硅材料，上下蒸Al 电极构成平面型MSM 结构。硅样品长10mm, 宽4mm, 高0.4mm ，切割方向如图5所示。

图5 实验样品及分析中采用的坐标系

实验中使光分别沿[001]和[110]方向垂直入射。由于1/2波片只改变线偏振光的偏振方向而不改变光强，因此旋转1/2波片时就相当于改变入射光的偏振方向。

4.2 测量结果及讨论

(1) 当光沿[110]方向入射时，在两个相对的[001]面测得的光电压与入射光的偏振关系曲线如

图6所示。

图6 当光沿[110]方向入射时，光生电压随偏振方向的变化。

其中曲线A 为光照射在样品上部Al/Si界面处，曲线B 为光照射在样品下部 Al/Si交界面处。

图6中的实线为拟和曲线，对曲线A 为：

(300. 11±4. 47) +(38. 07±7. 9) sin (θ) 对曲线B 为：

(266. 78±4. 84) −(57. 81±8. 5) sin (θ)

(2)当光沿[001]方向垂直入射时，光生电压随偏振的变化如图7所示。 其中曲线A 为：

(183. 00±7. 05) +(112. 00±13. 23) sin (θ) 对曲线B 为：

222

(145. 67±2. 73) −(31. 89±4. 80) sin 2(θ)

从图6和图7可以看出，实验数据点与拟和曲线相比都往左偏移一部分，这是由于我们使用的激光器波长与1/2波片的适用波长并不完全一致所造成的系统误差(1/2波片适用波长为1.3µm,而激光器波长为1.32µm）。

图7 当光沿[001]方向入射，光生电压随偏振方向的变化。

其中曲线A 为光照射在样品上部Al/Si界面处，曲线B 为光照射在样品下部 Al/Si交界面处。

对实验中所采取的样品，内建电场方向为[10]，根据群论可知和前面的讨论，这时

Si 的对称性降为C 2v 。

(1) 当光从[110]方向入射时，光波电场可写为

K

ˆ+E 0(ω) sin θz ˆ (4-1) E (ω) =E 0(ω) cos θx

θ 是偏振方向与轴之间的夹角。可得沿[10]方向两个相对的(001)的光整流的极化强度

P 0z 为：

⎡⎤E 2x (ω)

⎢⎥2

E () ωy ⎥χ16⎤⎢2⎢⎥E z (ω) ⎥χ26⎥⎢⎥ ⎢2E y (ω) E z (ω) ⎥⎥χ36⎦⎢

2E z (ω) E x (ω) ⎥⎢⎥2E () E () ωω⎢⎥y ⎣x ⎦

⎡P x (2) (0) ⎤⎡χ11

⎢(2) ⎥⎢χP (0) 2=εy 0⎢⎥⎢21⎢P z (2) (0) ⎥⎢⎣χ31⎣⎦

χ12

χ22χ32χ13χ23χ33χ14χ24χ34χ15χ25χ35

(2)

P 0z (0)=∑χzij E i (ω) E ∗j (ω)

ij

2

=χzxx E 2x (ω) +χzzz E z (ω)

(4-2)

2

2

=χzxx E (ω) cos θ+χzzz E (ω) sin θ=c 1sin 2θ+c 2

这里已设 c 1=E 0(ω)(χzzz −χzxx ) , c 2=E 0(ω) χzxx

这与图6的情况相符，图6中由于曲线A 和曲线B 的内建电场方向相反，当光整流与某一内建电场相互作用的结果使内建电场增强时，必然使另一方向相反的内建电场减弱。因此曲线 A 和曲线B 的极大值和极小值正好反过来了。这也是光整流存在的又一证明。 (2) 对于图7的情况，这时光沿[001]方向入射，光波电场可以写为

2

2

2

2

K

ˆ+E 0(ω) sin θz ˆ (4-3) E (ω) =E 0(ω) cos θy

θ 是偏振方向与[110]轴之间的夹角。同理沿[10]方向两个相对的(10) 的光整流的极化

强度P 0z 为：

⎡⎤E 2x (ω)

⎢⎥2

E () ωy ⎥⎤⎢2⎢⎥ E z (ω) ⎥

⎥⎢2E (ω) E (ω) ⎥⎢⎥y z ⎥⎦⎢2E (ω) E (ω) ⎥

z x

⎢⎥⎢⎣2E x (ω) E y (ω) ⎥⎦

⎡P x (2) (0) ⎤

⎢(2) ⎥

⎢P y (0) ⎥=2ε0⎢P z (2) (0) ⎥⎣⎦

⎡χ11

⎢χ⎢21⎢⎣χ31

χ12

χ22χ32χ13χ23χ33χ14χ24χ34χ15χ25χ35χ16χ26χ36

(2)

P 0z =∑χzij E i (ω) E ∗j (ω)

ij

2

=χzyy E y (ω) +χzzz E z 2(ω)

2=χzyy E 02(ω) cos 2θ+χzzz E 0(ω) sin 2θ

(4-4)

=c 1sin 2θ+c 2

这里已设 c 1=E 0(ω)(χzzz −χzyy ) , c 2=E 0(ω) χzyy 。这种情况的讨论与上面的完全相同，不再重述。

综上, 我们通过测量光生电压随入射光偏振的变化关系, 得出在有内建电场的情况下Si 中存在二阶非线性光整流的结论. 又根据非线性光学原理可知, 光整流于倍频效应是同时存在的, 这样我们又得到Si 中有内建电场时必然存在倍频吸收的结论。

22

5 结论

通过观测Si/Al肖特基势垒受光照时产生的光生电压与光波偏振方向和晶向的变化关系, 发现了光生电压的各向异性规律, 并确定这是由于内建电场的存在使晶体对称性被破坏, 产生二阶非线性效应的光整流, 光整流产生的直流电场又与内建电场相互作用的结果, 进一步可通过光整流的存在推断倍频吸收的存在.

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The Research of Field-induced Optical-rectification Effect of

Si Material

Han Huanpeng1，Zhang Xiaoting2

1 Department of Semiconductor Material，The 46th Research Instituted of CETC，Tianjin

(300220)

2 Jilin University，Changchun (130012)

Abstract

This article briefly introduces the production, the development, the application as well as the elementary theory of the optical-rectification effect. Simply inferred the optical-rectification effect in the silicon, discovered the optical electric voltage aeolotropic rule through the experiment of observing the relation between the optical electric voltage and the light wave direction of polarization and the orientation of crystal changing when the Si/Al schottky barrier has been illuminated, and confirm the reason is that the existence of self-field destroy the crystal symmetry, produce second-order nonlinear optical-rectification effect, and the direct-current field which has been produced by the optical-rectification effect and the self-field affect mutually.

Keywords ：Field-induced ，Optical-rectification Effect，optical electric voltage