_天津地区人群对多环芳烃的暴露

第25卷第7期2005年7月

环境科学学报Acta Scientiae Circumstantiae

Vol. 25, No. 7Jul. , 2005

李新荣, 李本纲, 陶澍, 等. 天津地区人群对多环芳烃的暴露[J]. 环境科学学报, 2005, 25(7) :989-993

LI Xi nrong, LI Bengang, TAO Shu, et al . Population exposure to PA Hs in Tianjin area[J]. Ac ta Scientiae Circumstantiae, 2005, 25(7) :989-993

天津地区人群对多环芳烃的暴露

李新荣, 李本纲, 陶澍

吴永宁

1, *

, 郭淼, 曹军, 王学军, 刘文新, 徐福留,

11111

1 北京大学环境学院, 地表过程分析与模拟教育部重点实验室, 北京 1008712 中国疾病预防控制中心营养与食品安全研究所, 北京 100050

收稿日期:2004 10 29 修回日期:2005 04 15 录用日期:2005 04 25

摘要:以天津地区PA Hs 各介质浓度的实测数据和文献中相关参数为基础资料, 采用多介质-多途径暴露模型, 估算了天津市人群对环境中16种PAHs 的暴露水平. 计算结果说明, 天津地区居民终生日均暴露量为3 3 g kg -1 d -1, 其中儿童、青少年和成人亚群的暴露水平分别是4 3、3 8和3 1 g kg -1 d -1. 膳食摄入约占总暴露量的75%, 呼吸贡献为20%, 皮肤接触约占5%.8种致癌PAHs 的终生日均暴露量为0 38 g kg -1 d -1, 其中3个亚群的暴露水平分别为0 48、0 45和0 36 g kg -1 d -1. 关键词:人群暴露; 多环芳烃; 食物; 呼吸

文章编号:0253 2468(2005)07 0989 05 中图分类号:X802 4 文献标识码:A

Popu lation exposure to PAHs in Tianjin area

LI Xinrong 1, LI Bengang 1, TAO Shu 1, *, GUO Miao 1, C AO Jun 1, WANG Xuejun 1, LI U Wenxin 1, XU Fuliu 1, W U Yongning 2

1. Lab oratory for Earth Su rface Processe s, College of Environmental Sciences, Pekin g Universi ty, Beijin g 100871, Ch ina 2. Ins ti tute of Nutri tion and Food Hygiene, Chinese Acad emy of Preventive Med ici ne, Beiji ng 100050, China Receiv ed 29Oc tob er 2004;

receiv ed in revised form 15April 2005; accepted 25Ap ril 2005

Abstract :Th e popu lati on exposu re to PAHs in Tianjin area was estimated b ased on field test d ata and oth er d ata from th e literatu re. A multimedia mul ti path way hu man exposu re model was e mp loyed to calcul ate the p op ulations Chronic Daily In take (CDI) of PAHs. The popu lation s li fel on g CDI was 3 3 g k g -1 d -1i n this area. And the d ai ly e xp osures of child , youth and ad ult were 4 3, 3 8, and 3 1 g kg -1 d -1, respectivel y. Diet exposu re was the most important route, accoun ti ng for aroun d 75%of total dose. Respi ration ran ked second, and contribu ted 20%of the total dose. Lifelong CDI of eight carcinogenic PAHs was 0 38 g kg -1 d -1, and i t were 0 48, 0 45and 0 36 g k g -1 d -1respectively in the three su b p op ulations. K ey words :p opulation exp osure; PA Hs; food ; res pirati on

多环芳烃(PAHs) 是危害最大的持久性有机污染物之一, 也是我国北方环境中分布最广泛的污染物. 因此, 深入了解其对人体健康的危害具有重要意义. 关于污染物对人体健康影响的评价首先涉及暴露分析, 在区域尺度上进行暴露分析的主要方法是多介质-多途径暴露模型. 国外在这方面开展了大量研究, 例如, 美国国家环保局开展的人体暴露评价调查项目(NHEXAS)考察了全美范围内人体对空气、食物、饮水及居室周围环境中土壤和灰尘中的46种污染物的总暴露. Van den Berg 曾以土壤浓

[2]

[1]

度为依据估算了荷兰全境人群对多种污染物的暴露量. 本研究旨在天津地区大规模多介质调查的基础上, 估算天津地区不同年龄组居民对美国环保局优控污染物清单中的16种PAHs(PAH 16) 的慢性日均暴露量, 为进一步开展风险评价提供定量资料. 1 研究方法

模型框架采用EPA 的污染物多介质暴露模型. 考虑到天津地区人群在膳食和行为模式方面与国外的差异, 以及天津地区的现有数据情况, 在研

[4][3]

基金项目:国家自然科学基金(40332015, 40024101) , 国家重点基础研究计划(2003CB415004) 资助, 地表过程分析与模拟实验室开放合作项目作者简介:李新荣(1975 ) , 女, 博士生; *通讯作者(责任作者)

Foundation item :National Scienti fic Foundation of Chi na (No. 40332015, 40024101) ; National Basic Research Program(No. 2003CB415004) B iography :LI Xinrong(1975 ) , female, Ph. D. candidate; *Corres ponding author

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-1

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究对象划分和暴露途径方面, 对此模型有所改进. 在研究对象划分上, 考虑到不同年龄人群的膳食结构、食物消费量、呼吸量等行为模式因子上存在着显著差异, 将天津地区人群划分为儿童(0~6岁) 、青少年(6~18岁) 和成人(>18岁) 3个亚群. 在暴露途径方面, 每个亚群的暴露途径均分为4大类共14种, 包括食物和饮水(谷类、蔬菜、鱼、肉、食用油、水果、奶、蛋、饮用水) 、呼吸(气体和可吸入颗粒物) 、皮肤(降尘和洗浴水) 和其它(摄食灰尘) 等. 总暴露量即为不同途径暴露量的算术加和. 按天津地区人群平均寿命70岁计算, 根据不同亚群的年平均暴露量的估算值可以计算出天津地区人群的终身日均暴露量.

模型输入参数包括介质浓度以及暴露因子2类, 前者分环境介质浓度(13种) 和食物浓度(9种) , 此22种浓度参数多来自本实验室在天津地区工作的实验测定结果, 如采暖期和非采暖期大气浓度、可吸入颗粒物浓度、降尘浓度来自文献[5], 土壤和蔬菜浓度来自文献[1], 谷物浓度来自文献[6], 饮用水浓度来自本实验室对研究地区5个样品的测定. 部分缺乏实测数据的食物浓度参考了文献中给出的其它地区的平均浓度

[7~9]

达177 g d . 如果仅仅考虑8种致癌PAHs

(PAH8) , 天津地区人群的终生日均暴露量为0 38 g kg d . 儿童、青少年和成人的暴露量分别为0 48、0 45和0 36 g kg d . 扣除体重影响的绝对暴露量分别是8 6、17 5和20 4 g d . 本地区PAH 8的暴露量明显高于美国相应的暴露水平(3 12 g d )

-1

[12]

-1

2 2 不同暴露途径的贡献率

图1为不同途径PAH 16和PAH 8暴露对终生日均暴露量的相对贡献. 从图1可以看出, 膳食与呼吸暴露是天津地区人群暴露于PAHs 的主要途径. 膳食暴露在终生日均暴露量中的贡献为75%.儿童、青少年和成人3个年龄段亚群总暴露中的比例分别为79%、75%和74%.在膳食摄入中, 贡献最大的为谷类, 平均占PAH 16的38 3%.这一方面与我国人群膳食结构中谷物占有主导地位有密切关系, 另一方面也部分归因于相对严重的大气污染(植物地上部分的PAHs 吸收主要源于大气). 由于同样原因, 蔬菜摄入对总暴露的贡献也相对较高, 达13 4%.在饮食结构中占较大份额且富集浓度较高的肉类占总暴露的15 4%.此外, 由于我国的传统烹调方式, 植物油贡献也是一个不容忽视的来源.

. 暴露因子包括时间行为模

式因子(24种) 和生理因子(12种) . 其中膳食结构、食品消费量参考了第3次总膳食研究结果中天津地区的调查数据

[10]

, 其它暴露因子资料则取自天津地

区相关调查结果以及文献[4, 11].

上述参数中, 介质和食物浓度数据的实际变异最大. 为此, 尽可能收集了较多数据, 取第50个百分位数为模型输入. 相比之下, 行为模式和生理因子参数波动相对较小. 文献中各类吸收率的数据多数取100%, 显然是偏保守的估计. 考虑到暴露分析的目的, 总体偏保守是必要的. 2 结果

2 1 天津地区人群暴露量

根据模型计算结果, 在目前暴露水平下, 儿童、青少年和成人3个年龄段亚群对PAH 16的暴露量分别为4 3、3 8和3 1 g kg d . 按照年龄跨度加权计算得到的终生日均暴露量为3 3 g kg d . 由于暴露量以单位体重表达, 故暴露量随年龄增加而减少的主要原因是体重差别. 儿童是最敏感的亚群. 如果扣除体重的影响, 儿童和青少年的绝对暴露

-1

图1 天津地区不同途径PAH 16和PAH 8暴露的相对贡献

(a) PA H 16; (b)PAH 8

Fig. 1 Contributions of various pathways to Ti anjin s populati on e xpos ure

of PA H 16and P AH 8

图1中还给出了以PAH 8暴露计算的来源分配. 与PAH 16结果比较, 膳食贡献仍然占绝对主导地. 8,

7期李新荣等:天津地区人群对多环芳烃的暴露

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物摄入贡献要低得多, 仅占6 7%和8 5%.而皮肤接触暴露贡献显著增加, 平均达9 2%.与PAH 16相比, 食用油对PAH 8的贡献特别突出, 3个亚群平均值接近40%.其原因是食用油中P AH 8含量较高, 且加温后平均增加10倍.

2 3 不同多环芳烃化合物的暴露特征

由于不同PAHs 的分子量和物理化学特征不同, 其在环境中的迁移行为以及通过食物链或其它途径进入人体的潜在能力也不同. 图2为天津地区居民对16种PAH 化合物的平均终生暴露量. 总暴露量分为膳食、呼吸和其它3类途径. 从图中可见,

[8]

无论哪种化合物, 膳食暴露都是优势来源, 呼吸暴露

主要与萘有关. 就各种途径之和而言, 萘占总暴露量的60%左右, 其次为菲和芴, 它们对总暴露量的贡献分别为11%和6%.3 讨论

3 1 与国外研究成果的比较

荷兰学者Van den Berg 对11种PAHs 暴露量的计算结果比本研究对天津的估算结果高1个数量级. 分析其计算方法发现, Van den Berg 根据土壤浓度推算其它介质浓度, 而模型中采用的土壤浓度取值极高. 相比之下, 本研究采用的浓度与相关文献

[1]

报道结果比较一致. 事实上, 其他学者完成的关于荷兰膳食PAHs 暴露研究也给出了低得多的数据. 从下文对膳食暴露量的比较可以看出, 本研究的估计结果更为合理.

表1为有关文献报道的PAHs 膳食暴露量. 由于对象化合物不尽相同, 表中最后一行给出了天津地区与每种文献对应的多种化合物暴露总量. 毫无疑问, 天津地区的食物的暴露量是表中最高的, 较英

[13][3]

图2 天津地区居民对16种PAH 化合物的终生平均绝对暴露量Fi g. 2 Life time average exposure of Tianjin s resi dence to 16PAH

compounds

国和荷兰80年代暴露量高很多倍, 较西班牙2000年暴露量高约一个数量级. 即便与奥地利1991年最大值相比, 仍然处于很高暴露水平.

表1 与国外PAHs 膳食途径绝对暴露量的对比1)

Table 1 Comparis on of dietary i ntakes of P AHs between Tianjin and other countries

P AHs

萘(Nap) 苊(Any) 二氢苊(Ane) 芴(Fle) 菲(Phe) 蒽(Ant) 荧蒽(Fla) 芘(Pyr) 苯并(a) 蒽(Baa) (Chr)

苯并(b) 荧蒽(Bbf) 苯并(k) 荧蒽(Bkf) 苯并(a) 芘(Bap) 茚并(1, 2, 3 cd) 芘(I1p) 二苯并(a, h) 蒽(Daa) 并(ghi) 总PAHs 天津相应总和2)

(Bgp)

天津30 8~72. 71 0~1. 71 6~3. 34 1~7. 78 9~16. 81 8~3. 43 2~6. 01 4~2. 30 1~0. 30 8~1. 62 7~4. 40 5~0. 90 8~2. 00 1~0. 22 5~7. 60 2~0. 460 5~131. 4

0 030 213 5412 2~25. 5

0 20~0. 363 76~10. 3119 1~36. 0

0 991 100 220 500 180 060 25

0 20~0. 360 86~1. 530 31~0. 360 10~0. 140 12~0. 290 08~0. 460 87~4. 510 03~0. 640 99~1. 66

2 005 604 304 000 140 901 000 300 360 310 107 6026 623 0~45. 9

英国(1983) [15]

荷兰(1990) [13]

奥地利(1991) (最大值) [9]

西班牙(2000)[16]

0 72~0. 930 36~0. 460 06~0. 080 17~0. 241 76~2. 370 08~0. 100 71~0. 981 08~1. 470 27~0. 360 49~0. 640 17~0. 220 08~0. 110 10~0. 130 04~0. 050 04~0. 050 19~0. 256 33~8. 4260 5~131. 4

注:1) 表头国名后的数字代表数据报道年份; 2) 表示与各种文献相对应的多种化合物的暴露总量

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环境科学学报25卷

据报道, 美国19至50岁不吸烟人群对PAH 8的暴露中食物占96%, 加拿大蒙特利尔儿童对

[14]

PAHs 的暴露中食物占93%~97%. 相比之下, 通过呼吸途径, 天津地区儿童、青少年和成人对PAH 16的绝对暴露量分别为14 3 g d 、25 7 g d

-1

[12]

包烟的暴露量.

3 2 不同环数多环芳烃化合物的暴露分布特征

图3显示了不同环数PAHs 在几种典型介质中的相对含量以及通过主要暴露途径的相对摄入量. 为便于比较, 含量和暴露量均用同样纵坐标尺度(90%) . 从图3中结果可见, 呼吸暴露谱与大气含量谱十分相似, 仅前者高环分布略高于后者, 这主要源于大气颗粒物中高环PAHs 的贡献. 虽然谷物摄入是膳食暴露的最重要组分, 但膳食中4环 5环PAHs 更多源于肉类和鱼类等其它膳食成份, 这些高脂肪膳食中聚集了相对更多的高环化合物. 皮肤接触暴露谱与土壤并不一致, 其原因是皮肤接触来自大气颗粒物(降尘) , 其多环芳烃分布特征受粒径和大气

和

37 2 g d . 分别占各亚群总暴露量的18 6%、17 5%和21 1%, 平均值为20%.天津地区呼吸贡献显著高于上述北美报道的3%~7%左右

[12, 14]

. 这

显然与当地空气污染严重有密切关系. 作为区域暴露模型, 计算中未考虑吸烟的影响. 据有关文献报道, 每天吸1包烟会导致2~5 g d 的PAHs 暴露增量

[12]

-1

. 根据上述结果可知, 天津地区成年人通过

呼吸摄入的平均PAHs 总量几乎相当于每天吸食10

图3 不同环数PAHs 的相对暴露量与在代表性介质中的相对含量

Fig. 3 Dis tributi on pattern of PA Hs with various numbers of rings in maj or exposure routes and media

气相影响, 与土壤不尽相同. 4 结论

在天津目前的污染水平下, 儿童、青少年和成人PAHs 暴露量分别为4 3、3 8和3 1 g kg d , 远远高于文献中报道的发达国家居民暴露水平. 在各种暴露途径中, 膳食暴露占总量的3 4, 呼吸暴露约占1 5, 其余主要源于皮肤接触暴露. 不同环数化合物对不同途径暴露的贡献不尽相同.

通讯作者简介:陶澍(1950 ) , 男, 教授博士生导师. 北京大学环境学院副院长. 研究方向:环境地球化学. E mail:taos@urban. pku. edu. cn

参考文献(References ) :

[1 e al . in

-1

agricultural soil and vegetables from Tianji n [J]. Sci Total Environ, 2004, 320:11 24

[2] Sexton K, Kleffman D, Callahan M. An i ntroduction to the national

human exposure ass es sment survey [J ]. Epidemiol, 1995, (5) :229 232

[3] Van den Berg R. Human e xpos ure to soil contamination:a qualitati ve

analysis towards proposals for humane toxicological i ntervention values (partly revi sed edition) [R]. No. 725201011. Netherlands:National Ins ti tute of Public Health and Environmental Protec tion, 1994:1 93

[4] USEPA, Expos ure fac tors handbook:EP A 600 P 95 002Fa [CD],

Washington, DC 20460, Office of Research and Development, National Center for Envi ronmental As sess ment, U. S. Envi ronmental Protection Agency, 1997:sec. 1 17

[5] Wu S P, Zuo Q, Lan T, e t al . PAHs in Airborne Particles from

Tianji n i n Winter Season [J ]. Environmental Science, 2004, 25(4) :13 17(in Chinese)

[ Y to [Expo Anal Environ

7期李新荣等:天津地区人群对多环芳烃的暴露

Environmental Sciences College, Beijing University, 2003:28 44(i n Chines e)

993

exposure of small children to PAH [J ]. Environ Toxicol Pharm, 2000, (8) :111 118

[15] Dennis M J, Masey R C, Cri pps G, e t al . Analysis of polycyclic

aromatic hydrocarbons in UK total di ets [J ]. Food Chem Toxicol, 1983, 21:569 574

[16] Falco G. , D omingo J L, Llobe t J M , e t al . Pol ycyclic aromatic

hydrocarbons in foods:human exposure through the die t in Catalonia, Spain [J]. J Food Protecti on, 2003, 12:2325 2331中文参考文献:

[5] 吴水平, 左谦, 兰天, 等. 天津地区冬季总悬浮颗粒物

中PAHs 污染特征[J]. 环境科学, 2004, 25(4) :13 17

[6] 崔艳红. 土壤中多环芳烃对植物的生物有效性[D]. 北京:北

京大学环境学院, 2003:28 44

[7] 储少岗, 徐晓白. 鱼组织中多环芳烃的测定[J]. 环境科学学

报, 1994, 14(2) :229 235

[8] 历曙光, 潘定华, 汪国雄. 食油及其加热过程中的Bap,

DBahA 含量分析[J]. 上海环境科学, 1991, 10(9) :35 36[9] 吴永宁. 现代食品安全科学[M ]. 北京:化学工业出版社,

2003:232 246

[10] 葛可佑. 90年代中国人群的膳食与营养状况[M]. 北京:人

民卫生出版社, 1992:415 434

[7] Chu S G, X u X B. Anal ysi s of Polyc yclic Aromatic Hydrocarbons in

Fi sh Tissue [J ]. Acta Scienti ae Circums tantiae, 1994, 14(2) :229 235(in Chi nese)

[8] Li S G, Pan D H, Wang G X. Analys is of Bap and DBahA in the oil

and heated oil [J ]. Shanghai Environmental Sciences, 1991, 10(9) :35 36(in Chinese)

[9] Wu Y N. Science of Safe food [M ]. Beijing:Che mical Industry

Press, 2003:232 246(in Chinese)

[10] Ge K Y. Investigations of Food and Nutri tion Condi tions of Chines e

people in 1990s [M]. Beijing:People s Medical Publishing Hous e, 1992:415 434(in Chinese)

[11] Cao M X, Li n S, Liu J L, et al . Study on human e xpos ure

as sess ment to indoor outdoor air poll utant [J ]. Transacti ons of Ti anjin University, 1997, 3(2) :189 193

[12] Menzie C A, Potocki B B, Santodonato J. Exposure to carci nogenic

PAHs in the envi ronment [J ]. Environ Sci Tec hnol, 1992, 7:1278 1284

[13] De Vos R H, van Dokkum A, Schouten A, et al . Pol ycyclic

aromatic hydrocarbons in Dutch total diet sa mples (1984 1986) [J]. Food Chem Toxicol, 1990, 28:263 268

[14] Vys kocil A, Fiala Z, Chenier V, et al . As sess ment of multipathway